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量子计算+机器学习，复旦团队实现锂金属电池新突破
5月15日，在《自然·通讯》期刊上，复旦大学Kai Li、Jifeng Wang、Yuanyuan Song、Ying Wang团队描述了一个嵌入了量子计算和图卷积神经网络的机器学习工作流程，以发现用于IPE的潜在IL。通过选择推荐的IL子集，结合刚性杆状聚电解质和锂盐，实验团队开发了一系列薄（约50微米）和坚固（>200MPa）的IPE膜。
含有非易燃离子的离子聚合物电解质(IPE)嵌入到具有预定离子通路的机械支撑聚合物中，在振兴清洁能源储存和转换设备方面受到了相当大的关注：例如电池、燃料电池、超级电容器、机械执行器和反渗透膜。作为安全和环境友好的电解质材料的有希望的候选者，离子液体(IL)是室温(RT)熔融盐，具有低蒸气压、高热稳定性、宽电化学窗口和高离子传导性。
近年来，液态结晶聚合物已显示出有效降低界面电阻的能力，同时在锂金属电池(LMB)中提出了独特的离子传导机制。锂(Li)金属阳极加上高能量密度的阴极，例如锂空气电池和锂硫电池，通常需要高导电性、热稳定性和电化学稳定性的电解质来抑制不均匀的Li树枝，克服副反应并打破复合电解质中导电性和模量之间的平衡。
作为IPE的关键成分，最好能开发一种方法，从大量的IL候选者中筛选出合适的IL，以开发成功的LMB IPE。机器学习（ML）已被广泛讨论，以预测特性和学习数据集的基本规则，从而有效地简化了材料的发现过程。
此次，复旦大学团队描述了一个嵌入量子化学计算和图卷积神经网络(GCNN)的ML工作流程，可以发现具有高离子传导性和足够电化学窗口的潜在IL。此 ML 工作流程需要两个主要步骤：(1) 无监督学习，然后 (2) 监督学习以有前途的 ILs 为目标。
现在，在没有足够的标记数据点的情况下，预测新的IL的准确特性仍然是一个挑战。为了克服数据稀缺的问题，此次团队全面结合面向对象的无监督学习和监督学习，强调统计回归和分类工作流程的设计（而不是独立预测IL对的绝对物理特性）。此外，这项工作还证明了使用GCNN进行基于IL的图与属性关系的分类任务的效率。
通过选择推荐的 IL 子集，结合刚性棒状聚电解质和锂盐，开发了一系列薄 (~50 μm) 和坚固 (>200MPa) IPE 膜。
Li|IPEs|Li 电池在 80°C 时表现出超高临界电流密度 (6 mA cm^−2)。Li|IPEs|LiFePO4 (10.3 mg cm^−2) 电池在 350 次循环中具有出色的容量保持率（在 0.5C 时 >96%；在 2C 时 >80%），具有快速充电/放电能力（在 3C 时为 146 mAh g^−1）和出色的效率 (>99.92%)。这种性能在其他不含可燃有机物的单层聚合物电解质中很少有报道。
综上所述，实验团队描述了一个由ML指导的筛选方案，以筛选出具有高离子电导率和宽电化学窗口的有前途的IL，用于在LMB中制备IPE。
在ML模型方面，通过独特的面向对象的无监督学习和多步骤的监督学习。这种全面的方法对于提高针对有前景的IL的实际应用的效率至关重要。
研究团队表示，这项工作的重点是来自IoLiTec公司的独特的、可商业化的阳离子和阴离子，而不是广泛使用的、分散的NIST ILThermo数据库。“这有助于研究工作更好地与商业上可用的产品保持一致，我们相信这对今后的实际研究和新材料设计也有意义。”
更重要的是，这项工作为克服数据稀缺性问题和实现材料设计和优化中对ML的有效利用提供了新的见解。“通过对黄金法则的研究，我们可以制造出在机械、结构和传输特性方面具有可调控性的IPE，并将其大量应用于多功能设备，包括电池、燃料电池、超级电容器、机械执行器等等。”
参考链接：[1]https://www.nature.com/articles/s41467-023-38493-7[2]https://mp.weixin.qq.com/s/PRtJKzGf67TC3ab4pOTGDQ
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