具有沙漏型表面态的拓扑晶体绝缘体 | 前沿快讯No.29
中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心先进材料与结构分析实验室，凝聚态理论与材料计算重点实验室，极端条件物理重点实验室，表面物理国家重点实验室陈小龙研究员，王刚研究员，张庆华副研究员，翁红明研究员、钱天研究员、陈岚研究员、与上海交通大学物理与天文学院马杰教授、美国橡树岭国家实验室叶峰博士，中国人民大学刘娟娟博士、汪晋辰博士和南方科技大学盛洁明博士等合作，设计并生长出正交相ErAsS单晶，结合理论计算和角分辨光电子能谱（ARPES）证实其为具有沙漏型表面态的拓扑晶体绝缘体，并存在磁结构调控的拓扑相变。相关研究成果以Topological Crystalline Insulator Candidate ErAsS with Hourglass Fermion and Magnetic-Tuned Topological Phase Transition为题，发表于《先进材料》 Advanced Materials, 2022, 34, 2110664上。
由于无耗散、无能隙边缘态的潜在应用和寻找奇异量子相、新型准粒子的物理意义，探索新型拓扑材料和相关相变已经成为凝聚态物理和材料科学的中心研究主题。其中，具有非平凡能带交叉的拓扑材料引起了广泛的关注。例如，外尔或狄拉克费米子存在于费米能级附近的双重或四重简并的能带交叉点附近，导致奇异的表面态和新的量子响应，包括三维霍尔效应，手性异常磁电阻，大的二阶谐波等。沙漏型表面态位于沙漏状能带色散颈部的顶点，可用于探索新奇的拓扑物相，比如沙漏型外尔点及沿高对称线的运动，沙漏节点链或网络。通过引入非点式对称性保护的层间耦合，可以实现具有沙漏型表面态的拓扑晶体绝缘体。例如，在具有非点式对称性的拓扑晶体绝缘体KHgX(X=As、Sb和Bi)体系中预言了沙漏型表面态的存在，并且在KHgSb中观察到沙漏型表面态的一些实验证据。层状化合物M3SiTe6(M=Nb，Ta)体系被预计具有受层间非对称对称保护的四重简并的沙漏型狄拉克环。此外，在一些三维体系比如钙钛矿铱氧化物中也可能存在沙漏型能带色散。然而，由于空气敏感性、费米面附近杂带色散和解离的挑战，沙漏型表面态很少被实验验证，因此，发现新的、合适的具有沙漏型表面态的候选材料对于探索其有趣的性质和新的拓扑物相是很有意义。
根据理论学家提出的层状构造方案，具有沙漏型表面态的三维体系可以由滑移对称性连接的二维拓扑绝缘体构建。在实际材料中，一些特殊的原子平面会具有非平凡的能带反转，可以看作是等效的二维拓扑绝缘体。在狄拉克半金属Cd3As2和Na3Bi中，其能带反转来源于6s或5s轨道的偶然下沉；而在四方格子原子网络中，p轨道形成的离域Π键则一定会导致能带反转，并在费米面附近形成较大范围的线性色散。由于单元素形成的四方网格具有必然的能带反转和线性色散，保证了二维拓扑绝缘体的同时方便实验观测，很适合用来构建具有沙漏型表面态的候选材料。通过适当引入平面内晶格畸变，理论上预言了在具有非点式对称性的正交LaSbTe晶体中存在沙漏型表面态，但是到目前为止实验上得到的都是四方相LaSbTe。
本文作者中科院物理研究所Hongxiang Chen, Jiacheng Gao, Long Chen等发现了空气稳定的正交相ErAsS晶体，旨在研究其可能的沙漏型表面态、以及磁性和拓扑之间的相互作用。其制备的ErAsS空间群为Pnma（No. 62），As原子沿锯齿状排列，形成畸变的四方单原子平面；相邻的As原子层沿a轴由非点式对称性连接，其Er原子形成可能的自旋阻挫网络。
图1 晶体结构与高分辨透射电镜表征
通过单晶中子衍射观测到在Neel温度3.27 K以下表现为共线反铁磁状态，并伴有转变温度为3.65K的非公度磁有序。
图2 单晶中子衍射及ErAsS磁结构转变
通过角分辨光电子能谱(ARPES)和扫描隧道显微镜/光谱(STM/STS)确定顺磁态ErAsS的在费米面附近存在能带交叉，并具有干净的费米面和宽能量范围的线性色散。
图3 理论与实验观测的电子结构
同时在顺磁态ErAsS中预测存在沙漏型表面态和一维棱态，受连接两个As原子层的非点式对称性保护，而具有一个单胞具有四个As原子层的共线反铁磁态是打破非点式对称性和时间对称反演对称性的普通绝缘体。这些结果展示了一个新的、实验上可实现的拓扑晶体绝缘体候选材料ErAsS，其具有沙漏型表面态和磁结构调控的新奇物相，在深入研究沙漏型表面态以及磁性和拓扑结构之间相互作用具有很大潜力。
图4 沙漏型表面态和磁调控拓扑物相
原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202110664
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