导 读

磁电阻反映材料在外加磁场作用下的电阻变化，在磁记录、传感器和自旋电子学器件等方面有着重要的应用。与其他磁电阻现象相比，负磁电阻的特殊之处在于材料的电阻随着磁场的增大而减小，在现代磁传感器、电磁屏蔽和自旋场效应晶体管方面具有独特的性能优势。寻找具有较大负磁电阻的结构基元和理解负磁电阻产生的微观机制具有重要的研究价值。

图1 拓扑绝缘体候选材料CeCuAs₂的晶体结构与实验观测到的较大负磁电阻和双载流子特征

磁电阻反映材料在外加磁场作用下的电阻变化，一般可以分为以下几类：普通磁电阻、巨磁电阻、隧道磁电阻和负磁电阻等。其中具有负磁电阻的材料稀少，研究人员对负磁电阻产生的微观物理机制缺乏统一明确的认知。目前，用于解释负磁电阻的理论包括近藤效应、安德森局域化、巨磁电阻材料中的隧道效应、合金或稀磁半导体中的磁性散射以及拓扑材料中的手性异常等。2022年，中国科学技术大学陈仙辉课题组在112型YCuAs₂中观测到巨大的负磁电阻，负磁电阻值在2 K低温和9 T磁场下达到-40% [Adv. Mater. 34, 2201597 (2022)]。第一性原理计算表明YCuAs₂中存在主要来自于Y-Cu-As结构基元的狄拉克点。通过施加面内电流和不同方向的磁场，观察到负磁电阻与磁场方向没有明显的依赖关系，说明其负磁电阻并不是来源于拓扑半金属的手性异常。通过核磁共振测试发现YCuAs₂中存在由Y-Cu-As结构基元中Cu空位诱导的磁矩，进而将负磁电阻归因于空位诱导局域磁矩引起的自旋散射。

图2 CeCuAs₂的晶体结构与电子结构。A. CeCuAs₂单晶（00l）面的X射线衍射图谱，测试温度为300 K；插图为晶体的光学照片和由X射线单晶衍射解析得到的晶体结构示意图；B. 不考虑自旋轨道耦合的分轨道电子结构；C. 费米能级附近不考虑和考虑自旋轨道耦合的电子结构的局部放大图；D. 第一布里渊区和高对称点示意图。

本文作者提出采用稀土元素（RE）取代较稳定的Y元素，可以形成新的RE-Cu-As结构基元，由于稀土元素种类丰富并且可以形成多种磁态，会展现出丰富的磁性，包括自旋玻璃态和长程磁有序等，进而可能产生负磁电阻现象。实验上采用化学气相输运法成功生长CeCuAs₂单晶，第一性原理计算表明CeCuAs₂是一种强拓扑绝缘体候选材料（图2）。其面内电阻率在高温下符合近藤效应和热激活模型（图3），对应近藤半导体特征，是一种潜在的拓扑近藤绝缘体候选材料，这还需要进一步的计算和实验验证。

图3 CeCuAs₂的面内电阻率。A. CeCuAs₂晶体面内电阻率随温度的变化；插图为面内电阻率、磁电阻和霍尔电阻测试的示意图；B. 采用近藤效应拟合面内电阻率；C. 采用热激活模型拟合高温段的面内电导率；D. 采用二维变程跃迁模型拟合面内电导率。插图演示了不同温度下电子的跃迁情况。

在CeCuAs₂单晶中观察到较大的负磁电阻，在2 K低温和9 T磁场下达到−15%（图4）。CeCuAs₂中存在的多组狄拉克点可能在外加磁场或磁矩的作用下劈裂为外尔点，由于手征电流的存在引起负磁电阻现象。这种现象被称为“手性异常”，一般在磁场平行于电流时发生。通过施加不同方向的磁场，在CeCuAs₂中均观测到较大的负磁电阻现象，排除了负磁电阻起源于手性异常的可能性。由于面内电阻率在低温下偏离近藤效应，并且未观察到明显的局域化特征，因此CeCuAs₂中的较大本征负磁电阻很可能起源于体系中的磁性对应的自旋散射机制。

图4 CeCuAs₂各向异性的负磁电阻。A. 磁场方向在ab面内且垂直于电流时的负磁电阻；B. 磁场方向在ab面内且平行于电流时的负磁电阻；C. 磁场方向垂直于ab面时的负磁电阻；D. 当磁场方向在ab面内且垂直于电流时，CeCuAs₂在不同磁场下电阻率随温度的变化，插图为沿不同方向施加磁场测试磁电阻的示意图；E. 当磁场在ab面内旋转时，CeCuAs₂在1 T和5 T磁场下角度依赖的磁电阻；F. 当磁场垂直于电流旋转时，CeCuAs₂在1 T和5 T磁场下角度依赖的磁电阻极坐标图。

采用直流磁化率、等温磁化曲线和交流磁化率等多种测试手段，研究了CeCuAs₂单晶的磁学特性及其各向异性（图5），观测到典型的自旋玻璃行为，冻结温度约为4.5 K，磁矩主要来源于Ce-Cu-As结构基元中三价Ce离子的未配对f电子。

图5 低温下CeCuAs₂的自旋玻璃行为。A. 当磁场平行于[001]时，CeCuAs₂在不同磁场下的零场冷和场冷磁化率曲线；B. 在平行于[001]的500 Oe磁场下，CeCuAs₂在不同场冷温度下的磁化率曲线；C. 不同磁场下的不可逆温度Tirr以及对应的de Almeida–Thouless’s prediction拟合；D. 当磁场为7 T时，CeCuAs₂在不同方向磁场下的磁化率及对应的居里-外斯拟合曲线，插图为相应的拟合参数；E. 磁场平行于[001]时，CeCuAs₂在不同温度下的等温磁化曲线，插图为低场下的放大图；F. CeCuAs₂在不同频率下的交流磁化率。

霍尔电阻表现出明显的空穴主导和双载流子特征（图6），对应电子结构中同时存在电子和空穴型能带，表明CeCuAs₂单晶的输运特性由Ce-Cu-As结构基元主导。由于Ce-Cu-As结构基元同时主导输运特性和磁学特性，在CeCuAs₂单晶中很可能存在较强的自旋-电荷相互作用。归一化负磁电阻和磁化率表现出相似的温度依赖特征，进一步表明了这一点。

图6 CeCuAs₂的霍尔电阻和可能的自旋-电荷相互作用。A. CeCuAs₂单晶在不同温度下的霍尔电阻率曲线；B. 由霍尔电阻率曲线得到的0 T和9 T磁场下霍尔系数随温度的变化；C. CeCuAs₂单晶电子和空穴迁移率随温度的变化；D. 9 T磁场下归一化的负磁电阻和7 T磁场下归一化的磁化率随温度的变化趋势。  

总结与展望

本工作提出了一种基于RE-Cu-As结构基元探索电输运、拓扑和磁性之间相互作用的新思路。在拓扑绝缘体候选材料CeCuAs₂单晶中同时实现了较大的负磁电阻和自旋玻璃态，并且排除了负磁电阻起源于手性异常的可能。磁性和霍尔电阻测试表明Ce-Cu-As结构基元同时主导输运特性和磁学特性，温度依赖的归一化负磁电阻和磁化率显示存在强自旋-电荷相互作用，表明负磁电阻很可能起源于自旋玻璃引起的自旋散射。在含有RE-Cu-As结构基元的112型材料中很可能具有一系列奇异的量子磁态，采用其他稀土元素取代Y和Ce，有望获得具有更大负磁电阻的新结构基元，进而揭示拓扑材料中新型磁电阻行为的机制。

责任编辑

林建新    哈尔滨工程大学

曹   逊    中国科学院上海硅酸盐研究所

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原文链接：http://www.the-innovation.org/materials/article/10.59717/j.xinn-mater.2023.100011

本文内容来自The Innovation姊妹刊The Innovation Materials第1卷第1期以Report发表的“Large negative magnetoresistance beyond chiral anomaly in topological insulator candidate CeCuAs₂ with spin-glass-like behavior” (投稿: 2023-03-06；接收: 2023-06-01；在线刊出: 2023-06-13)。

DOI: https://doi.org/10.59717/j.xinn-mater.2023.100011

引用格式：Chen L., Gu Y., Wang Y., et al. (2023). Large negative magnetoresistance beyond chiral anomaly in topological insulator candidate CeCuAs₂ with spin-glass-like behavior. The Innovation Materials 1(1), 100011.

作者简介

陈 龙，中国科学院物理研究所博士，主要研究方向为基于低维结构基元构建新型量子材料。相关工作以第一/共同第一作者发表在Advanced materials， Science China Physics Mechanics and Astronomy，Inorganic Chemistry，Physics Review B等杂志上。获2023年国际衍射数据中心（ICDD）Ludo Frevel晶体学奖学金。

Web：https://www.researchgate.net/profile/Long-Chen-19

顾雨豪，博士毕业于北京大学，目前为中国科学院物理研究所博士后。主要研究方向为超导材料的电子结构及新型超导材料的理论探索，相关工作以第一/共同第一作者发表在Nature communications、Communications Physics和Physical Review B等杂志上，获2023年度博士后科学基金特别资助。

胡江平，中国科学院物理研究所杰出研究员、博士生导师，主要研究方向包括强关联电子系统理论，铁基超导体的物性和机理，多铁性材料的物性和机理，拓扑材料、自旋电子学和强自旋轨道结合体系的新物理规律，冷原子系统的物理等。

Web：http://www.iop.cas.cn/rcjy/zgjgwry/?id=1522

王 刚，中国科学院物理研究所研究员、博士生导师，主要研究方向为无机电磁功能材料探索、晶体生长与物性，在生长宽禁带半导体碳化硅晶体满足国家重大需求、发现新高温超导体和拓扑半金属光电性能引领基础前沿研究等方面取得了系统性创新成果。

Web：https://a02.iphy.ac.cn/members.html

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