反铁磁 Weyl 亦有春天

Original Ising 量子材料QuantumMaterials 2023-03-20

凝聚态物理和量子材料人，如果去欣赏薛其坤老师他们的那个反常量子霍尔效应 (quantum anomalous Hall effect, QAHE 或者 AHE) 的观测结果，除了赞叹霍尔回线的漂亮、规范、干净外，对其中物理本质的理解则可深可浅。深则深不可测、浅则也很“正常”。直观上可以这么看：磁性拓扑绝缘体中的磁性、或者自发磁矩 M，等效于非磁性体系中量子霍尔效应的那个外加磁场 H / B。去看二维电子气 (2DEG)，我们知道，施加磁场后就能看到量子霍尔效应 (quantum Hall effect, QHE)。对应地，这里的磁性拓扑绝缘体边缘处，就对应量子反常霍尔效应。这一被平庸化了的物理，图像通俗简单、直观，也清晰告诉我们：要实现 QAHE，铁磁性或者自发磁矩 M 是一个必要元素。这也是很多量子材料人在宣讲他们成果时，灌输给我们听众的约定俗成。

量子霍尔效应 QHE 与量子反常霍尔效应 QAHE 图像与输运特征。

来自何珂老师评点文章：https://physics.aps.org/articles/v8/41

好吧，那 QAHE 为什么重要？除了其本身的基础物理意义外，应用驱动应该是一个重要因素。这个驱动的主要推手就是自旋电子学。虽然拓扑量子物理的先驱们并不都是自旋电子学中人，但拓扑量子物理诞生于自旋电子学如日中天的年代，被这个学科“带货”和“绑架”也在所难免^_^。拓扑量子态本身并不必须是自旋极化的、或者不是必须打破时间反演对称。磁性拓扑的拓展，可能就是因为自旋电子学应用的需要。事实上，铁磁性拓扑材料，正在追随十年前的拓扑量子物理研究而变得重要，也因此 QAHE 才越来越重要。

无论如何，QAHE 的物理清晰、效应干净，但似乎也约束了物理人恣意妄想的思绪？不过，这种约束还没有持续多久，伴随着自旋电子学从铁磁调控的输运向自旋波输运和反铁磁自旋电子学迈进，情况就发生了变化。当我们开始关注反铁磁自旋电子学时，必然有人要问：这个 QAHE 该怎么办？因为反铁磁材料的磁矩 M 为零，似乎就没有等效磁场了，难不成 QAHE 就不再存在了？

这样的问题，乍一看似乎有些道理，让诸如 Ising 这样只知道一点物理皮毛的人，陷入迷茫。

当然，物理人天生反骨，一定有很多人在问：为什么一定要有磁矩 M？难不成只有磁矩 M 才能等效外加磁场 H 么？这种问题对学过电动的人而言很幼稚，但也不是胡搅蛮缠。回忆一下“磁矢势”的概念及其在量子力学中的意义，马上就能明白磁矩 M 之上还有很多更本质和本源的物理。想到这里，我们的思路似乎又会开阔起来：QAHE 在反铁磁拓扑材料中存在，可能也是顺理成章之事。

X-ray diffraction on a single crystal of an antiferromagnetic material (CoNb₃S₆) with extremely large anomalous Hall effect, a sign of its topological character.

Credit: Argonne National Laboratory, https://phys.org/news/2018-10-scientists-unusual-behavior-topological-material.html

这样的遐想，在理论物理人那里可能是小儿科，但在实验物理人这里就算是令人开心的事情了。毕竟，反铁磁结构丰富，包括共线、共面、非共线、非共面、手性等各式各样，而且其磁激发也极为丰富。如果这样的体系也是拓扑非平庸的，大概就不是我们原先认知的 QAHE 图像。许多新的物理一定在路上，至少有如下几个很直接的 issues 出来：

(1) 反铁磁没有了净磁矩 M，描述 AHE 的序参量是什么？这个问题目前实验上看起来似乎没有定论，或者说没有定规，至少实验上没有太大进展。难不成，这个序参量就是霍尔电阻平台？

(2) 对非共面反铁磁问题，最近有一些讨论。非共面自旋结构意味着手性 (scalar spin chirality)，对应于“拓扑霍尔效应 (topological Hall effect)”。这里所谓标量 scalar，也就是左手性和右手性两种，正负号即可表达。此时，手性可能是一种序参量，用来表达 AHE。手性虽然本身不是一个显性的 (也就是很好测量和可供实际应用的) 物理量，但跟手性相关的可测、可用之物理量不少。

(3) 对共面、但非共线反铁磁问题，最近也有实验观测到很大的 AHE，似乎与自旋 - 轨道耦合 SOC 相关。这里表达 AHE 的序参量可能就得是局域多极矩 (cluster multipole moment)。同样，SOC 和多级矩也不是显性的物理量，但跟它们相关的可测、可用之物理量也存在。

(4) 反铁磁体系中的拓扑能带结构有何不同特征？

这些问题，都是好问题，更别说它们跟反铁磁自旋电子学应用密切相关了。理论学者好些年前就开始探索这些问题，并期待实验物理人能够及时跟进。但是，期望高，通常失望就大。既然形成了满怀期待之势，那就意味着实际上很难见到！这就是期待高、失望也大的意思。

果不其然，这样的实验，到现在都较少见报道。其背后的道理也不难明白：要测量霍尔效应，是载流子输运过程，总不能是个绝缘体或者宽禁带半导体。说得更清晰一些，那得是反铁磁金属、半金属或窄带半导体。这个条件，一下子将绝大部分反铁磁材料体系排除在外，更何况还有拓扑非平庸这个物理约束。这就是到目前为止，为什么只有很少实验报道此类效应之原因。

反铁磁 Weyl 半金属 Mn₃Sn 中的反常霍尔效应 AHE。

Tomoya Higo et al, APL 113, 202402 (2018), https://www.issp.u-tokyo.ac.jp/maincontents/news2_en.html?pid=6699

由此，寻找那些“稀少”的反铁磁金属化合物，摸索其中的 AHE，然后再筛选出具有 QAHE 的体系，就成为挺艰难而“物以稀为贵”的目标。只有通过这种摸索，获取反铁磁中 QAHE 的内在规律，我们才可能将物理拓展到那些反铁磁半导体和绝缘体中去。然后，再企图试试看能不能通过载流子引入而实现可以应用的那些 emergent phenomana，如超导、Weyl 等等。

这样的工作，在 2018 年开始就陆续得到国际量子材料研究团队的关注，如美国阿贡国家实验针对 CoNb₃S₆ 的工作[N. J. Ghimire et al, Large anomalous Hall effect in the chiral - lattice antiferromagnet CoNb₃S₆, NC 9, 3280 (2018)]，如日本东京大学针对 Mn₃Sn 的工作[T. Higo et al, APL 113, 202402 (2018)]，等等。Ising 毕竟是外行，无能覆盖所有，谨此举例一二。量子材料人的确是找到了一些可测之体系，并且的确观测到显著的 AHE 效应。这些研究给人的一个启示似乎是：在现有层状二维拓扑材料基础上，通过层间插层磁性离子，介导一些磁性进去，即可能形成具有长程反铁磁的新化合物。回过头去看，那些铁磁性体系，如 MnBi₂Te₄、Co₃Sn₂S₂，似乎也符合这种思路。这一思路，不再拘泥于传统的三维化合物，因为那样的化合物中反铁磁金属太少了。如此插层，可以大大提升合成特定材料的机会。看起来，这一策略，很有创意、也很有效！

来自韩国国立汉城大学 (国立首尔大学) 量子材料中心的凝聚态物理名家 Je - Geun Park (JG) 团队，联合韩国几家量子材料研究强势机构，也开始了探索。这个 JG，擅长衍射谱学，特别是中子散射和 X-ray 精细衍射技术，近几年一直很活跃。感觉他们正是因为娴熟于这些高端表征技术，从而获得启示：反铁磁体系中的 QAHE，可能与各种磁多极矩 (diverse multipole magnetism) 有内在联系。既然如此，通过深入分析这些 moments，包括拓展到更有希望的、同时破缺了时间反演对称和空间反转对称的 toroidal moments，去关联巨大的 AHE，可能就有机会揭示出新物理。

他们也是遵从前人的思路，从那些金属、半金属和带隙很窄的二维半导体或 vdW 层状材料入手，通过插层技术，成功合成了诸多新材料。例如，他们从 TM_1/3MS₂ (TM = 3d transition metals and M = Ta, Nb) 入手，找到了 Co_1/3TaS₂ 这个三角非共线反铁磁金属化合物。

到达这一步，揭示 Co_1/3TaS₂中令人“羡慕”的 AHE 效应，就只是时间问题。通过细致分析，他们构建了一幅物理图像：这一体系，其能带结构呈现出清晰的沙漏型 Weyl 半金属结构，具有时间反演对称破缺下的非简式对称性 (non - symmorphic symmetry under broken TRS，如螺旋式对称)，展现了非零的 toroidal moments，从而形成 multipole moments 并诱导出巨大的 AHE！

JG 他们的这一工作，除了展示 toroidal moments 与巨大 AHE 之间的联系，还有一些值得揣摩体会之处：对体系施加内禀场和外场，会改变 toroidal moments，从而调控 AHE。基于这些表征判断，他们以为，Co_1/3TaS₂是一个不错的、可调控的反铁磁量子霍尔效应体系，蕴含了很大的磁性拓扑电子学基础与应用探索的潜力。

说了这么多，夸了这么久，虽然有些新意，其实不过是一篇学术论文而已。但这个工作，与前人的工作一起，如果能够引导量子材料人找到更多反铁磁 Weyl 半金属化合物并能实施高效调控，那已经是不错的贡献！

雷打不动的结尾：Ising 是外行，如若理解错了，敬请谅解。各位有兴趣，请前往御览原文。原文链接信息如下：

Field - tunable toroidal moment and anomalous Hall effect in noncollinear antiferromagnetic Weyl semimetal Co_1/3TaS₂

Pyeongjae Park, Yoon-Gu Kang, Junghyun Kim, Ki Hoon Lee, Han-Jin Noh, Myung Joon Han & Je-Geun Park

npj Quantum Materials volume 7, Article number: 42 (2022)

https://www.nature.com/articles/s41535-022-00449-3

七律·千红万紫

那许微风未点头，那波垂荫总藏幽

那坛连草悬墙展，那簇山樱挂木抽

那束海棠才吐艳，那株乔玉却含羞

那帧二月兰颜紫，那幅千年画鼓楼

备注：