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谁教反常 Hall 大

Ising 量子材料QuantumMaterials 2023-06-22



量子材料中的霍尔效应,包括反常霍尔效应,已经成为表征和评价量子凝聚态物理效应的重要指标之一。这一点,在 Ising 撰写的读书笔记中屡屡触及,表明霍尔效应背后有巨大的张力和丰富的变化。很显然,这种张力和变化有些出乎物理人的意料之外。当霍尔效应在电磁学和电动力学中以简单、直观的物理展示时,我们都认为那就是磁场施加给载流子的横向洛伦兹力而已。后来,对铁磁金属和半导体,自发磁矩等效于额外磁场,使得我们看到的霍尔效应偏离线性关系,史称反常霍尔效应 (anomalous Hall effect, AHE)


历史故事到了半导体异质结二维电子气那里时,所展示的就是量子霍尔效应了。量子反常霍尔效应,大致上也可以用磁矩等效的磁场效应去理解。这样的图像,直观、容易检验与调控,对那些只是将物理当作茶余饭后的人们而言,这样的图像也就够了。即便是对 Ising 这种不那么称职的物理教授,也还是这种电磁学物理图像直观和好用。我们拥有实空间场 (field) 的概念,配合有源场的高斯定理与散度,或者配合无源场的斯托克斯定理与旋度,一切电磁学和固体物理中实空间的图像,都基本能够被理解、掌控、运用、当然还有科普。


问题是,这种理解显得有些初级了。如果将其拓展到更多物理系统,难以逾越的困难就凸显出来:


(1) 存在一些反铁磁体系,其中当无净磁矩、也不存在等效磁场,但 AHE 依然存在。于是,物理人的认识就得被拓展,就有了“时间反演对称破缺”作为 AHE 存在的必要条件。

(2) 存在一些弱磁体系,或者顺磁体系,如果在宏观层面讨论其中的时间反演对称破缺,物理并不是那么通畅,但 AHE 依然存在。

(3) 即便是磁有序体系,估算一下局域磁矩对应的有效场大小,就可以看到估算的效应要比实验得到的 AHE 小不少。这意味着更深刻的、额外的物理存在于其中。

(4) 存在少数非磁体系,也能于其中观测到 AHE 效应。据说一种解释是这些体系存在多带特征,也即存在迁移率不同的载流子,导致类AHE 效应。



1. 电动力学中的 A-B 效应 (上部) 和贝里相位与贝里曲率 (下部)

(上部) https://zhuanlan.zhihu.com/p/98419661

(下部) T. Fujita et al, Gauge fields in spintronics, JAP 110, 121301 (2011), https://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.3665219



物理人一贯认为,否定一个规律,只要一个小的反例就够了。上述四点,早就促使物理人去寻找新的视角,重新认识 AHE 的起源问题。其中最流行的现代观点,即是量子力学的语言。那里说:电子态的贝里相位 (Berry phase) 物理中的贝里曲率 (Berry curvature) 导致了 AHE。很显然,在一般物理人的脑海里,这个“梗”显得很突兀,因为反常霍尔效应 AHE 与贝里几何之间,似乎缺乏简明易懂的物理联系。


事实上,如果回顾电磁学的基本内涵,可以感受到电场与磁场之间的很大差别。作为极矢量的电场 E,是有源场,很容易借助标量势 (电势) 的概念进行描述。高山流水、滋养山川,所以电场、电势的图像通俗易懂,在我们的直观感受中也比比皆是。作为轴矢量 (赝矢量) 的磁场 (磁感应强度 B),因为是无源场,经典物理无法定义标量磁势的概念,因此一直无法做到使其通俗易懂。于是,才有规范场中的磁矢势 A 这个艰涩的概念。这一概念在电动力学中对应于 A - B 效应,也就是量子力学中贝里相位图像:在动量空间中,沿某个路径环绕一周,得到的波函数相位无法归零,即称贝里相位。贝里曲率,虽然有其严格的数学定义,但物理上大致对应于贝里相位在动量空间中的梯度,如图 1 所示。


这一图像,放到经典物理中,实际上是将贝里曲率类比于经典物理中的等效磁场。这里等效的,更多像是磁单极中心周围的磁场,虽然磁单极并不真的存在。动量空间布里渊区中不同位置的贝里曲率分布,就是与此位置对应的实空间之等效磁场分布。有了等效磁场,理解 AHE (例如反常霍尔电导) 就变得理所当然。Ising 对此是门外汉,想当然地认为,这就是量子材料和能带理论对 AHE 物理的认知。


在此认知基础上,接下来的关键科学问题便转化为:哪些量子材料具有大的贝里曲率?何以获得最大的 AHE 效应?追逐这一问题有两个动机:定量化量子材料中 AHE的物理;为实际将 AHE 付诸包括自旋电子学和量子信息应用而奠定基础。



2. 拓扑半金属 (一对外尔点) 中能带形态与动能空间磁单极子的经典图像。(a) 拓扑半金属的能带。(b) 动量空间贝里曲率的矢量结构。

The conduction and valence bands of a topological semimetal touch at the Weyl nodes, at which a pair of monopoles is hosted. The arrows show that the flux of the Berry curvature flows from one monopole (red) to the other (blue), defining the nontrivial topological properties of a topological semimetal. 来自 H. Li et al, Negative magnetoresistance in Dirac semimetal Cd3As2, NC 7, 10301 (2016), https://www.nature.com/articles/ncomms10301




而回答这一问题,可能就不那么容易:根据贝里曲率的定义 Ω = k/2k3,这里 k是动量 (或波矢),毫无疑问,从数学上马上就能推知,布里渊空间中那些能带发生交叠的位置周围将具有最大的贝里曲率。例如,费米面附近之拓扑非平庸交叉节点 (狄拉克点、外尔点)、节线、节面等所谓能带交叠 (band-crossing) 处,就有大的贝里曲率。也就是说,拓扑量子体系将天生可能具有大的贝里曲率,即大的 AHE,如图 2 所示。


这一推理看起来有些跳跃,连 Ising 自己都被迷糊进去、不得其所。那就从更科普的角度去理解这一结论,代价是丧失更多物理严谨度:狄拉克点,可以认为对应一对叠加的正负磁单极;而一对外尔点,则对应于一对分离的正负磁单极。我们知道,对静电学,越靠近点电荷处,电势越高、电场越大。类比于点电荷,马上就能推知,在外尔点周围,越靠近外尔点处的磁场越大 (即贝里曲率越大)。如果这一外尔点靠近费米面,贡献霍尔电导输运,我们就能预期有 AHE,并且可能非常显著!


这不是什么新物理。拓扑量子材料的理论和实验已提供了不少证据,以支持这一结论。例如,有实验揭示出,拓扑半金属 (狄拉克或外尔半金属) AHE 较大,特别是  Co3Sn2S2 Co2MnGa 等体系,其霍尔电导和霍尔角正切可达到 500 Ω-1cm-1  0.1 量级,堪称巨大!


不过,现在已经知晓,外尔半金属材料数量巨大。即便是限定于必定有 AHE 的磁性外尔半金属,其种类也是一个巨大数目,但巨大 AHE 的材料却并不常见,很多体系并不能展示符合预期的 AHE。这意味着,具有能带交叠的拓扑半金属,只是产生巨大 AHE 的必要条件而已,一定还有更多的物理条件需要被满足后才能产生巨大的 AHE



3. 拓扑外尔半金属中布里渊区 (上部,标记出外尔点对) 位于同一组平带中的三对外尔点 (下部,WP)。如果这些外尔点都能靠近费米面时,它们就都能在霍尔电导作贡献。

W. Jiang et al, Giant anomalous Hall effect due to double-degenerate quasiflat bands, PRL 126, 106601 (2021), https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.126.106601




大概在 2021 年,就有量子材料人理论计算预言,费米面附近的平带特征是实现大 AHE 的另外一个条件,如图 3 所示。如果从外尔半金属的角度去解释这一物理,似乎不难:外尔半金属,其动量空间布里渊区中一般存在诸多外尔点对,依赖于对称性,多的可达数十对。如果去审视这些外尔点的能量位置,可以看到它们的能量各不相同:有些靠近费米面,有些却距之远一些。那些远处的外尔点,应该对 AHE 几无贡献 (载流子到不了费米面)。此时,如果布里渊区的能带色散相对平缓 (平带),则此带中的那些外尔点的能量差别就较小、都靠近费米面、都可以贡献贝里曲率和 AHE。一旦它们都靠近费米面,整个体系必定有显著的AHE (大的反常霍尔电导)


预言归预言,尽管预言就是了。物理实现,终归还是要实验来行之。这种实现,其实并非易事,个中物理困难在于:拓扑半金属、包括节点节线半金属,能带发生 band-crossing,意味着能带色散总是较为显著,实现平带并不容易。特别是节点附近,能带色散多呈现线性,实现平带更为不易。但是,得益于魔角石墨烯的研究工作,量子材料人开始关注二维材料的平带特征:(1) 魔角压制载流子动能项,等价于增强平带;(2) 面外维度的丢失,通常也能压制能带色散、促进平带出现,等效于电子关联增强。


果然,那支来自日本东京大学和理化研究所 (RIKEN) 的、由名家 Yoshinori Tokura 带领的量子凝聚态物理大团队,联合日本东北大学的合作者,有一个实验工作便是致力于这一问题的实验探索与检验 (带头人是该团队大将 Youtarou Takahashi)。其部分研究结果最近刊登于《npj QM》上。


他们选择的果然是二维 vdW 铁磁节线半金属 Fe3GeTe(这一体系久负盛名,这里不再赘述)。他们制备出高质量 Fe3GeTe超薄膜,运用红外和 THz 波段的法拉第旋转磁光技术,对纵向光电导和霍尔光电导进行了高灵敏测量,如图 4 所示。他们的理论计算,则印证了费米面附近有包含了多处节线交叠的平带存在,坐实了实现巨大 AHE 的两个条件:(1) 拓扑半金属 band-crossing(2) 费米面附近的平带特征。



4. 二维 vdW 铁磁拓扑半金属 Fe3GeTe及其巨大 AHE 电导。



放眼看去,这一结论,即便是出自 Tokura 团队之手,在原创性上也还是稍逊一筹。毕竟理论预言在先,毕竟拓扑能带交叉的实验在先。他们的实验,在于通过系统的表征,揭示出巨大 AHE 物理的确如理论预言一般。Ising 以为,这样的工作,依然是重要和具有引领性的,因此也值得读者去关注、印证、推广、甚至证伪。


雷打不动的结尾:Ising 是外行,如若理解错了,敬请谅解。各位有兴趣,还是请前往御览原文。原文链接信息如下:


Optical anomalous Hall effect enhanced by flat bands in ferromagnetic van der Waals semimetal


Yoshihiro D. Kato, Yoshihiro Okamura, Susumu Minami, Reika Fujimura, Masataka Mogi, Ryutaro Yoshimi, Atsushi Tsukazaki, Kei S. Takahashi, Masashi Kawasaki, Ryotaro Arita, Yoshinori Tokura & Youtarou Takahashi


npj Quantum Materials volume 7, Article number: 73 (2022)

https://www.nature.com/articles/s41535-022-00482-2



青玉案·天若人厦


清晨忘了骄阳夏。莫负早、勤劳把

褪去粗衣挥汗洒

漫城争渡,鼓楼车马

红绿今无暇


却怜学问零佳话。懒顾尘纷几真假

且摄风光全不亚

碧林深处,水悬桥挂

天若人之厦




备注:

(1) 编者 Ising,任职南京大学物理学院,兼职《npj Quantum Materials》编辑。

(2) 小文标题“谁教反常 Hall ”乃笔者为展示如何实现巨大霍尔电导效应而作的夸张表达。可能有误导之嫌。

(3) 文底图片乃表达风光无限在深处 (20220423)。小词(依贺铸格)描写日夜勉力学习、工作的状态 (20220512)

(4) 封面图片艺术地展示了某个二维布里渊区中占据态的贝里曲率分布图。图片来自  N. Mao et al, PRB 100, 205116 (2019), https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.100.205116



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