基于二维磁性半导体构筑新型二维电子器件 | 应用物理前沿推介系列No.24
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本期推介
基于二维磁性半导体CrSBr中的耦合作用构筑新型二维电子器件
二维材料原子级厚度和层间范德华力耦合为构筑各种异质结构和制备新型二维电子器件提供了材料基础。其中，二维材料层间电子耦合产生了一系列新奇的物理特性。例如，层间电子轨道杂化使得过渡金属二硫族化合物半导体从单层的直接带隙转变为双层或多层的间接带隙1, 2；转角石墨烯中引入摩尔周期势，诱导高温超导、非线性光学等行为3, 4。而二维磁性半导体材料铬硫溴（CrSBr）中存在与层间磁序相关的电子耦合作用，这意味着可以前所未有地利用磁序来调控半导体中的电子和激子特性，反之也可以利用电子和激子行为来表征材料的自旋构型。进一步地，利用材料的自旋-电荷-晶格耦合，通过施加应力等手段调控CrSBr的磁结构从而调控其电子耦合有望对基于CrSBr的新型二维电子器件产生深远的影响5, 6。
2022年华盛顿大学的Xiaodong Xu教授和哥伦比亚大学的Xiaoyang Zhu教授研究团队合作揭开了CrSBr中自旋-电荷-晶格耦合的神秘面纱。CrSBr属于斜方晶系晶格结构，能带结构沿Г-X和Г-Y具有极强各向异性。相较于a轴，沿b轴具有接近100%的线偏振光吸收和光致发光极化率。不同于磁性半导体CrI3中发光主要来源于以Cr原子为中心的局域的d-d轨道跃迁，CrSBr中Wannire激子对于层间电子耦合更加敏感（少层发光位于1.34 eV），因此可被用来探测和自旋层间耦合相关的性质（图1a-d）。CrSBr的磁基态属于A型反铁磁：每一层内自旋沿易磁化b轴铁磁耦合，而层间沿堆叠方向反铁磁耦合。层间反铁磁序可以通过施加外部磁场诱导到铁磁态，其中样品性质和磁结构对称性将发生变化。
降温至CrSBr的奈尔温度以下（2层样品TN约为150 K），通过施加扫描磁场可以研究磁序对激子性质的影响。在1层样品中发光峰始终不变，2层样品沿易磁化b轴在接近0.2 T发生发光峰位的突变，而在次易磁化a轴（接近1T饱和）和难磁化轴c轴（接近2 T饱和）则发生发光峰位的缓变。这些变化正好对应着自旋翻转随外磁场的演化，即在b轴的spin-slip和a、c轴自旋逐渐倾斜到完全铁磁耦合的过程。沿不同晶向自旋达到铁磁耦合其峰位都将从1.34 eV演化到1.32 eV（这和1层铁磁峰位一致），发生了近20 meV的变化。该实验现象证实了层间自旋耦合将影响电子耦合状态从而影响激子性质（图1. e-h）。
图 1. a-d CrSBr晶体结构及其光学各向异性；e-h 1-2层CrSBr低温下磁序依赖的发光光谱
第一性原理GW-BSE计算证实，在双层反铁磁态CrSBr中，时间和空间反演的乘积对称性使能带结构自旋简并。在靠近简并导带底（CBM）和价带顶（VBM）的每个布洛赫能带中，自旋向上和向下的电子只能分别位于上层或下层，因此形成的激子只能局域在上层或下层中。相比之下，当两层铁磁耦合时，两层中的电子可以相互共振耦合，产生层间杂化从而导致CBM和VBM的能带分裂，相对双层反铁磁态的带隙减小。实验上测量得到的双层CrSBr中吸收谱波谷峰位变化和理论计算的一致性再次证实了层间自旋耦合对于层间电子相互作用的影响（图2. a-e）。该效应在4层样品中也能够被明显观测到，发光和吸收峰的多步突变恰好对应着4层中发生的多步spin-flip过程。这样一种磁序调控层间电子耦合具有许多非常新颖而有趣的应用。例如，在外磁场施加于易磁化轴时，spin-flip过程可以被用作为一种“光开关”；而磁场施加于难磁化轴时，自旋倾斜过程则可以被用作一个“调光器”。若能进一步通过构造转角结构引入摩尔周期势将为基于这一新兴的二维磁性半导体材料提供更加广阔的研究前景。
图 2. a-e 第一性原理计算的磁序相关能带结构及其激子跃迁和吸收行为；f-i 4层CrSBr低温下磁序依赖的发光光谱和吸收光谱。
在二维磁性材料中，应力、电场、掺杂等可以用来调控磁结构，值得注意的是，其中应力所导致的晶格形变，即化学键几何形状很小的变化也可以完全改变磁交换相互作用的大小和符号，从而改变磁基态。因此上述合作团队设计出极其精细的单轴张应力装置，并在低温下使二维A型反铁磁半导体材料CrSBr产生了高达几个百分点形变，首次实现了零磁场下应变诱导的可逆反铁磁-铁磁相变（图3），其起源是由于层间Cr原子耦合中键角的变化所导致的交换相互作用反号。基于上述讨论的CrSBr中层间自旋-电荷耦合，这也意味着应力实现了对于层间电子耦合的调控。
图 3. a 应力调控单元装置及其可施加应力；b-c 厚层CrSBr沿易磁化轴应力及磁场调控的发光光谱对比；d 零场下可逆的铁磁反铁磁转变。
这些系统性和创新性的工作表明，利用二维磁性半导体CrSBr中自旋-电荷-晶格之间的耦合作用有望制造极其丰富的二维复杂功能器件，例如应力控制的磁阻开关或零磁场下调控磁隧道结，以及利用激子发光对于光学激发偏振性、晶格机械形变、磁场的响应来作为“探测器”等，具有非常可靠的应用潜力。CrSBr集聚了磁性、半导体特性、激子物理为一身，这在已有的材料体系中是非常少见的。对CrSBr材料的深入研究将在许多新的研究方向产生前所未有的突破，例如，从反铁磁二维激子到铁磁三维激子的转变；磁性激子与光学微腔的强耦合行为；磁性半导体器件等等。
推介人
叶堉 北京大学，长聘副教授，主要从事半导体纳米线光电子器件物理研究。
参考资料
1. K. F. Mak et al., Phys. Rev. Lett. 105, 136805 (2010).
2. A. Splendiani et al., Nano Letters 10, 1271-1275 (2010).
3. Y. Cao et al., Nature 556, 80-84 (2018).
4. R. D. Barcons et al., Nature Communications 13, 6926 (2022).
5. N. P. Wilson et al., Nature Materials 20, 1657-1662 (2021).
6. J. Cenker et al., Nature Nanotechnology 17, 256-261 (2022).
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前沿推介专栏
为推动中国的应用物理研究，中国物理学学会和中科院物理所“应用物理中心“合作推出《应用物理前沿推介》专栏，用以推动应用物理的学科教育，推介国际应用物理前沿的最新重要成果，把握有重大应用潜力的物理研究动态，促进不同学科和不同领域之间的交叉融合，激发新的原创思想，使物理研究更好地服务国家战略需求。
中国物理学会特别成立了“应用物理前沿推介委员会”，同时将鼓励各方向召集人牵头组织针对所在领域的专题讨论会，使广大物理同行以未来重大应用为牵引，进行有深度的学术研讨，促进优秀科学家之间的思想碰撞，激发科学家提出有颠覆性应用潜力的新原理、新方法、新技术路线和新概念。
专栏推介文章由“前沿推介委员会”委员亲自或邀请知名专家撰稿，具有前瞻性(Foresight)，易读性(Accessibility)，洞察性(Insights)，快速性(Timeliness)和突出性(Highlights)等特色亮点。
中国物理学会
应用物理前沿推介委员会
主 任：吴义政， 复旦大学
副主任：杨海涛，中科院物理所
一、传感与探测方向
召集人：柴国志
委 员：王鹏、彭斌、黄晓砥、贺晓霞
二、量子精密测量方向
召集人：荣星
委 员：屈继峰、刘刚钦、杜关祥、鲁大为
三、新型信息载体与技术方向
召集人：黄元
委 员：李志强、郝玉峰、叶堉、张金星
四、微波与太赫兹物理与技术方向
召集人：孙亮
委 员：齐静波、陶洪琪、李龙、高翔
五、光子与光电子学方向
召集人：肖云峰
委 员：魏钟鸣、王建禄、李家方、邓震
六、功率半导体物理与器件方向
召集人：孙钱
委 员：黄森、江洋、周弘、王俊
七、材料物理方向
召集人：于浦
委 员：柳延辉、刘淼、周家东、于海滨
八、低温物理与技术方向
召集人：金魁
委 员：程智刚、刘楠、李雪、沈俊
九、能量转化、存储与传输方向
召集人：禹习谦
委 员：史迅、刘明桢、赵怀周、王凯
十、极端条件物理与技术方向
召集人：吉亮亮
委 员：于晓辉、周睿、胡建波、付恩刚
END
设计：陈 龙
排版：陈 龙
美编：张 悦
主编：吴义政
副主编：杨海涛
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