【会员风采】角分辨光电子能谱研究揭示三层铜氧化物超导体高临界温度的电子结构起源

中国物理学会中国物理学会 2024-04-13

自1986年铜氧化物高温超导体发现以来，理解高温超导机理和进一步提高超导转变温度一直是凝聚态物理研究中的核心问题。铜氧化物高温超导体的母体是反铁磁Mott绝缘体，高温超导电性是通过向母体掺入适量的载流子得以实现。已有的研究表明，超导转变温度TC不仅取决于铜氧面CuO2的掺杂浓度，也密切依赖于晶胞中CuO2面的层数(n)，并且在三层体系 (n=3) 中超导转变温度TC最高。此外，三层铜氧化物超导体还表现出不寻常的相图，其TC在最佳掺杂达到最高之后在过掺杂区域几乎保持不变，这与通常单层或双层铜氧化物超导体中TC在过掺杂区域显著降低形成明显区别。上述结果表明，除了掺杂浓度之外，还有其它控制TC的关键因素。揭示三层铜氧化物超导体中TC最大化及其在过掺区域TC维持不变的电子结构起源，对于理解高温超导机理和进一步提高TC具有重要意义。

角分辨光电子能谱是研究材料电子结构最直接的实验手段。长期以来，由于高质量三层铜氧化物超导体单晶合成困难，相关的角分辨光电子能谱研究难以广泛开展，高分辨角分辨光电子能谱研究更是稀少。中国科学院物理研究所／北京凝聚态物理国家研究中心超导国家重点实验室周兴江研究组博士生罗翔宇、陈浩和李颖昊，与马克斯·普朗克研究所林成天教授以及凝聚态理论与材料计算重点实验室的向涛研究员合作，利用自主研制的深紫外激光角分辨光电子能谱高分辨和高精度的优势，对三层铜氧化物超导体Bi2Sr2Ca2Cu3O10+δ(Bi2223)的电子结构进行了深入的研究，为理解其高临界温度的起源提供了重要的信息。

该研究首次在过掺的Bi2223样品(TC=108 K)中观察到费米面三层劈裂的现象，三个费米面α、β和γ对应的掺杂浓度分别为0.37、0.22和0.08 (图1)。从能带结构中可以清晰地看到α、β和γ三个主能带(图2)，并观测到显著的选择性Bogoliubov能带杂化现象。β能带在超导态产生的Bogoliubov回弯与γ能带相交并发生杂化，其杂化强度随动量表现出奇特的依赖关系。对费米面的超导能隙测量表明，α、β和γ三个费米面对应的超导能隙显著不同，其最大能隙分别为17，29和62meV (图3)。由于Bogoliubov能带杂化，反节点区域附近γ费米面的超导能隙出现了不连续跳跃(图3)。

详细的理论分析表明，以上结果可以用三层模型很好地描述。此三层模型包括一个内部(inner)铜氧面层和两个外部(outer)铜氧面层(图 2e)。此模型既考虑了层内的电子跃迁和电子配对，也考虑了层间的电子跃迁(tio和too)和电子配对(Δio和Δoo)。两个外层之间的电子跃迁too决定着α和β两个费米面以及能带间的劈裂，内层与外层间的电子跃迁tio主要控制Bogoliubov能带杂化的程度，而两个外层之间的电子配对Δoo主要决定了α和β两个费米面上超导能隙的差别。对Bi2223的费米面、Bogoliubov能带杂化和超导能隙的测量，可以确定三层模型中的各个微观参数，从而理解各种层内和层间电子跃迁和配对的微观过程。

该项工作为理解三层铜氧化物超导体超导温度最大化提供了重要信息。超导电性是通过电子配对和电子对相干两个过程实现的，电子配对强度和电子对相干温度直接决定着超导转变温度。在单层和双层铜氧化物中，电子配对和电子对相干是在同一个铜氧面中实现，难以分别优化。有理论提出，如果有两种铜氧面，其中一种具有强烈的电子配对强度，另一种具有极高的电子对相干温度，这两种铜氧面耦合后可能实现高超导转变温度。该项工作的结果和这种复合图像(Composite Picture)相符。在过掺杂Bi2223中，内层铜氧面极度欠掺(p≈0.08)，对应的γ费米面具有很大的超导能隙，而外层铜氧面则是极度过掺(p≈0.30)，对应的β费米面具有极高的电子配对相干温度。这样的复合结构中，内层和外层铜氧面的耦合实现了任何单个铜氧面都无法达到的高温超导电性。这个复合图像也能够很好地解释Bi2223在过掺杂区域超导温度基本不变的现象。由于Bi2223的超导转变温度主要是由β费米面的载流子浓度(决定电子对相干温度)和γ费米面上的超导能隙(决定电子配对强度)决定，在从最佳掺杂到过掺杂演变中，因为三层劈裂，额外的载流子主要被α费米面吸收，使得β和γ费米面对应的载流子浓度和γ费米面上的超导能隙基本不变，因而超导转变温度TC基本不变。复合图像不仅能够理解三层铜氧化物超导体超导转变温度的最大化和在过掺区域基本不变的现象，而且为设计和发现更高TC的超导体提供了新的途径。

相关研究成果发表在近期的Nature Physics上。上述科研工作得到国家自然科学基金委、科技部和科学院先导B项目等基金的资助。

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