反铁磁拓扑绝缘体中的非线性声子学 | 应用物理前沿推介系列No.37

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本期推介

反铁磁拓扑绝缘体中的非线性声子学

晶体材料中的声子可以根据对称性分为拉曼活性的 (Raman-active) 和红外活性的 (IR-active) ，而在中心对称体系中红外活性声子可以由能量合适的光子共振激发，而拉曼声子则通常需要通过拉曼散射过程激发。这些激发机制通常在晶格振动幅度较小时起主导作用，但在高能量密度的激发下，就会出现一些偏离低能/线性近似的效应。这些高阶非线性过程包含了更复杂的相互作用和物理机制，有可能产生一些新奇的物理现象。

由于光源的限制，对这些现象的实验研究有较大难度。在晶体材料中，许多声子的共振频率处于远红外和太赫兹波段，而要研究它们的非线性性质，需要利用该波段的高能量密度光源。近年来，由于飞秒激光技术的发展，在实验室中已经能够产生波长范围0.1-50 THz、瞬时电场强度超过1 MV/cm的太赫兹脉冲，目前可以从实验上方便地研究声子学中的非线性现象。

依靠基于强场太赫兹源的光谱测量技术，人们对非线性声子相互作用也有了更多的认知。2017年，德国马普所的Tobias Kampfrath教授团队对双太赫兹光子和频激发产生拉曼声子进行了研究[1]。该团队以频率为1-40 THz的强场太赫兹/中红外光激发高纯度金刚石，再以另一束飞秒激光探测被激发后样品的双折射效应（图1a）。而激发太赫兹脉冲和探测飞秒脉冲之间的时间差（称为探测时间）精确可调，通过改变探测时间，可以得到样品双折射效应的时间演化过程（时域信号），最后将该时域信号进行傅里叶变换，可以得到信号中的振动频率信息。金刚石有一个频率为40 THz的光学声子，而实验结果表明频率为40 THz的光子无法激发该模式，这是因为该声子为拉曼活性型。然而令人意外的是，频率为20 THz的激发光可以将该模式激发出来，这一过程被确认为双太赫兹光子的和频激发效应（图1b）。

图1 . （a）实验测量示意图；（b）-（d）分别为以40 THz、30 THz、20 THz光源激发样品得到的双折射的时域信号；（e）-（g）为（b）-（d）信号的傅里叶变换信号。

2021年，康奈尔大学的Guru Khalsa博士等人从理论上分析了在外部低能光子激发下的四种主要声子产生过程[2]，包括红外声子的直接激发、两个红外声子的非谐效应产生拉曼声子、双光子激发产生拉曼声子（即是双太赫兹光子的和频效应）、以及红外声子与低能光子作用生成拉曼声子（红外共振拉曼散射infrared-resonant Raman scattering，IRRS机制）。研究表明，在强太赫兹或红外光子的作用下，这些过程在理论上均是可以发生的。前三种声子产生机制在实验上均得到了验证，而最后一种非线性拉曼声子激发路径在当时则还未被实验发现。

2023年，荷兰拉德堡德大学（Radboud University）的A. V. Kimel教授研究团队利用强太赫兹（THz）脉冲研究了反铁磁拓扑绝缘体MnBi₂Te₄薄膜中的声子非线性相互作用，在实验观测到了一种全新的拉曼声子激发过程。他们的研究采用了和Kampfraith教授团队类似的测量方法，先利用强场太赫兹激发样品，然后用另一束线偏振飞秒激光测量样品的克尔转角（Kerr rotation）[3]。基于这种测量方法，他们观测到了频率为3.14 THz的振荡（图2），这对应于MnBi₂Te₄中的拉曼振动模式。然而，理论上太赫兹场只能激发MnBi₂Te₄这种中心对称晶体中的红外活性模式，且用于激发样品的太赫兹脉冲的频谱的中心频率仅在1 THz左右。此外，振荡信号的振幅与激发太赫兹的场强的二次方成正比。因此，所观测到的3.14 THz的拉曼声子应来源于与太赫兹激发有关的非线性效应。

图2 （a）测量到的振荡信号的频谱；（b）震荡信号峰值与激发太赫兹场强之间的关系。

为了确认这种拉曼声子的非线性起源，该团队测量了太赫兹二维相关光谱。这种测量技术与图2相关的测量方法大体上类似，只是将用于激发样品的一束强场太赫兹脉冲变为两束，这两束光中的太赫兹脉冲到达样品的时间（称为激发时间）精确可调，因此可以将得到的信号以测量时间和激发时间为坐标轴，绘制出二维谱图，如图3（a）所示。而该图进过处理，去除背底信号后则得到图3（b）中的图谱，进一步经过傅立叶变换则可以得到相应的二维频率信息，其横坐标为激发频率，纵坐标为探测频率，如图3（c）所示。

图3 MnBi₂Te₄的二维太赫兹相关谱。（a）测量到的原始信号；（b）进过处理后得到的二维相关非线性信号；（c）对（b）中信号进行的二维傅里叶变换结果。

在得到的二维相关光谱中，可以在观察到在（1.47，3.14）THz和（1.67，3.14）THz有两个明显的峰值。这说明所探测到的频率为3.14 THz的信号与频率为1.47 THz和1.67 THz的两个模式密切相关。而从数值上看，它们之间存在和频关系，因此可以认为3.14 THz的拉曼声子极有可能是1.47 THz和1.67 THz的两个振动模式和频产生的。通过其他文献可知，MnBi₂Te₄中存在频率为1.47 THz的红外声子，但是并不存在1.67 THz的震动模式，因此作者认为1.67 THz模式是来源于入射的宽频强太赫兹场，其包含了该频率。这种由红外声子和低能光子和频产生拉曼声子的物理过程就是之前理论预测的IRRS机制。

这种拉曼声子产生机制的实验发现具有很大的科学意义，它不仅是一种新发现的声子和光子之间的非线性过程，也为非线性声子的研究提供了新的思路，说明可以利用低能光子为媒介，用来耦合原本无法相互作用的声子。同时，MnBi₂Te₄做为一种新的拓扑材料，理论上也可以利用这种非线性声子产生机制来改变其晶格特性，从而进一步调制其拓扑性质，为其在器件中的应用提供了一种调控手段。此外，这些研究也说明了强场太赫兹技术具备极大的普适性，可以在对磁振子、声子、激子等诸多低能激发的凝聚态物理研究以及相关器件的研发中发挥重要的作用。

程亮，电子科技大学，研究员。

齐静波，电子科技大学，教授，主要研究方向为光（电磁波）与物质相互作用过程及衍生的应用。

[1] Maehrlein S, Paarmann A, Wolf M, Kampfrath T 2017 Phys. Rev. Lett. 119 127402

[2] Khalsa G, Benedek N A, Moses J 2021 Phys. Rev. X 11 021067

[3] Blank T G H, Grishunin K A, Zvezdin K A, Hai N T, Wu J C, Su S H, Huang J C A, Zvezdin A K, Kimel A V. 2023 Phys. Rev. Lett. 131 026902

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为推动中国的应用物理研究，中国物理学学会和中科院物理所“应用物理中心“合作推出《应用物理前沿推介》专栏，用以推动应用物理的学科教育，推介国际应用物理前沿的最新重要成果，把握有重大应用潜力的物理研究动态，促进不同学科和不同领域之间的交叉融合，激发新的原创思想，使物理研究更好地服务国家战略需求。

中国物理学会特别成立了“应用物理前沿推介委员会”，同时将鼓励各方向召集人牵头组织针对所在领域的专题讨论会，使广大物理同行以未来重大应用为牵引，进行有深度的学术研讨，促进优秀科学家之间的思想碰撞，激发科学家提出有颠覆性应用潜力的新原理、新方法、新技术路线和新概念。

专栏推介文章由“前沿推介委员会”委员亲自或邀请知名专家撰稿，具有前瞻性(Foresight)，易读性(Accessibility)，洞察性(Insights)，快速性(Timeliness)和突出性(Highlights)等特色亮点。

主    任：吴义政， 复旦大学

副主任：杨海涛，中科院物理所

一、传感与探测方向

召集人：柴国志

委   员：王鹏、彭斌、黄晓砥、贺晓霞

二、量子精密测量方向

召集人：荣星

委   员：屈继峰、刘刚钦、杜关祥、鲁大为

三、新型信息载体与技术方向

召集人：黄元

委   员：李志强、郝玉峰、叶堉、张金星

四、微波与太赫兹物理与技术方向

召集人：孙亮

委   员：齐静波、陶洪琪、李龙、高翔

五、光子与光电子学方向

召集人：肖云峰

委   员：魏钟鸣、王建禄、李家方、邓震

六、功率半导体物理与器件方向

召集人：孙钱

委   员：黄森、江洋、周弘、王俊

七、材料物理方向

召集人：于浦

委   员：柳延辉、刘淼、周家东、于海滨

八、低温物理与技术方向

召集人：金魁

委   员：程智刚、刘楠、李雪、沈俊

九、能量转化、存储与传输方向

召集人：禹习谦

委   员：史迅、刘明桢、赵怀周、王凯

十、极端条件物理与技术方向

召集人：吉亮亮

委   员：于晓辉、周睿、胡建波、付恩刚

END

设计：陈   龙

排版：陈   龙

美编：张   悦

主编：吴义政

副主编：杨海涛

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