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重构会撼拓扑量子表面态?

Ising 量子材料QuantumMaterials 2023-06-22


很多物理人可能倾向于认为,二维凝聚态物理的承载主体应该是范德华 van der Waals  (vdW) 层状体系。通过手撕石墨烯或其它 vdW 材料,已能够得到层厚可控的单层、少层和多层二维材料。二维物理人的研究对象一下子宽广起来,二维凝聚态物理开始大量开枝散叶、蒸蒸日上。Ising 最初也跟随人云亦云,非常认可并勉力学习和科普此中乾坤。到后来,Ising 又学习了一些文献,才感觉此中故事未必那么绝对。

事实上,好的二维物理体系绝非 vdW 这一支,最知名的体系至少还有另外两类:(1) 半导体或绝缘体组成的异质结,形成界面二维电子气 (two - dimensional electron gas, 2DEG)(2) 拓扑量子材料的表面层 (topoligical surface state, 拓扑表面态)。过去若干年,这两个分支取得的进展,预示着界面二维电子气和拓扑表面态也可以拥有大批生众,甚至我们能够触摸到的体系数目远比可以手撕的二维 vdW 体系多!

其实,无论是 2DEG,还是拓扑表面态,从物理本质上看,都可比肩 vdW 单层体系,甚至更有本征二维体系的特征。这两者,还可能是更精致的二维体系,有与 vdW 体系不一样的效应,以备物理人探索和装饰。所谓低维,无非是有空间尺度和边界约束两大类物理元素参与其中,并相互耦合、竞争。从这一角度看,vdW 体系、拓扑表面态、二维电子气 2DEG 似乎各有特色、各展乾坤,其架构大致以图 1 来展示。

图 1. 二维量子材料的三大类:vdW 二维化合物材料 (上)、异质结界面二维电子气 2DEG 应用于自旋电子学 (中)、拓扑绝缘体 TI 和外尔半金属 WSM 这两类拓扑量子材料及其表面态特征 (下)。
() Graphene / WSe(2-D material) / graphene heterostructure. Credit: ICFO-Fabien Vialla, https://phys.org/news/2015-10-graphene-teams-two-dimensional-crystals-faster.html
() Ultra-high mobility 2d-electron gas (2DEG)  for spintronics, https://journalsofindia.com/spintronics-and-2d-electron-gas/
() https://www.weizmann.ac.il/condmat/Yan/research-activities/research-topicshttps://www.weizmann.ac.il/condmat/Yan/sites/condmat.Yan/files/uploads/topology.png


未来的二维凝聚态物理至少应该包括这三个篇章,不妨再啰嗦几行字。

(1) vdW 体系:这类体系,因为面内成键饱和、晶体结构稳定,其面外两侧与真空为界,呈现自由边界特征,可戏称为“全自由二维材料”。这一特征独一无二,因此能够被物理人单独拎出来里外仔细端详、了无遮拦。

不过,从好的物理角度看,vdW 也存在一些可议之处。首先,真正能够实现面内饱和成键的单原子层 (严格意义上的 monolayer) 体系不多,目前主要可能就是单层石墨烯。对其它双原子、多原子化合物,所谓单层,其实是指 mono unit - layer。此时,层内物理依然有一定的厚度方向自由度和某些体块特征,毕竟有面外方向的原子建构存在于其中。也是因为这一原因,多元化合物 vdW 的层间范德华力,可以有多种来源;它们共同作用,使得这些体系的层间耦合可能较强、涨落也较大。以量子材料关注的能量尺度看,这些 vdW 力,可能足够影响到量子多体相互作用的效应。因此,多元 vdW 化合物,能不能算是完美的二维体系?这应该是值得斟酌的“小”问题,当然单层石墨烯除外。

(2) 二维电子气 2DEG:最早的二维电子气,出现于经典半导体异质结的界面处,其界面两侧是两种不同的半导体块体相。因此,这里的所谓二维材料,其实与 vdW 有所不同,其面外两侧被其它体相全约束,不再是自由自在的边界。如果只是考虑两侧有无边界约束这一限制,则这类二维材料可戏称为“全约束二维材料“!

对此类 2DEG 的研究,发现了整数和分数量子霍尔效应,是量子凝聚态物理的重要历史角色。到目前为止,所揭示出的内涵可是正经八百的二维物理。特别是到本世纪初,于大带隙绝缘体异质结界面处也观测到 2DEG,展示了包括超导和自旋相关的量子物理效应,时至今日依然充满迷雾和偶有惊喜。这类体系,两侧块体是大带隙绝缘体,使得能够实现 2DEG 组合的数目一下子多了起来,给人以此类 2DEG 家族无限兴旺发达的印象。

(3) 拓扑量子表面态:与上面“全自由二维材料”和“全约束二维材料”不同,拓扑量子材料,其体内是具有拓扑非平庸能带的拓扑态,而表面外侧是拓扑平庸的真空态,因此其表面层必定是一层不同于体态、亦不同于真空的二维材料。例如,拓扑绝缘体的自旋锁定 (金属表面态,其表层导电性极好。即便是磁性拓扑绝缘体,其表面依然存在自旋锁定的边缘 corner / edge 金属态。再例如,外尔半金属,体态具有一对狄拉克型半金属特征,表面态具有独特的费米弧,赋予外尔半金属不一样的量子态 (如图 1 下部所示)。这些拓扑材料的表面态,对磁性和杂质等有不同的响应特征,也值得关注。

最近的数据搜索工作揭示,拓扑量子材料家族庞大,这类特别的表面态二维材料同样数目繁多。这一表面态,既区别于 vdW 二维材料,其面外一侧与真空毗邻、形成自由边界;也区别于异质结二维电子气,其面外另一侧与同质绝缘体完美毗邻、形成约束边界 / 界面。这种表面两侧不对称的二维材料,在凝聚态中应该找不到更“完美”的其它了,是完全根植于同质体块的“二维材料”。更有意思的是,我们似乎还不清楚这一表面态二维材料到底有多厚、是不是量子凝聚态意义上最薄的二维体系?同样,不妨将这类材料称为“半约束二维材料”。

行文至此,Ising 牵强附会,将三类二维材料归于不同“约束”框架之下,从而有了一个不同视角去审视。不过,这每一类,实际上都各有千秋,行为也很不同。不知道未来二维材料的教科书如何对此进行分类归档。本文不妨将问题集中到“半约束二维材料”上,其中有一些令人着迷的特征,例如:

(1) 大多数拓扑量子材料,其体态多是窄带隙绝缘体或半金属。又因为体态的三维特征,体态对电输运的贡献可能远比表面态贡献大。有限温度下,此类拓扑材料输运行为占主导的可能是来自体态的贡献。如此,讨论那“倾国倾城”的拓扑表面态,也多是欣赏一束理想之花而已,尚无足够的现实性实践。过去这些年,拓扑量子人费尽心机,试图将体内贡献与表面态贡献区分一二,以充分利用这二维表面态独到的、无与伦比的物性。看起来,进展并非如人意。

(2) 依据拓扑非平庸的基本性质,这类“半约束二维材料”的基本物理大概不会被轻易摧毁,但也并非就是不可撼动的。事实上,物理人很容易联想到固体表面的经典效应:表面重构 (surface reconstruction)。这一效应大概的图像,源于表面原子配位环境与体内不同,因此表层原子占位会发生空间畸变,形成一些重新排布的新形貌。这一重构效应,在一些强共价键结合的晶体中很常见,如 Si GaAs 等表面处,见图 2 所示。巧合的是,这里讨论的拓扑量子材料,共价键成分并非可以忽略不计。因此,表面重构导致的表面层原子重排必定存在,也会影响表面能带结构,至少会使动量空间中表面态的狄拉克交叉点位置发生上下偏移,从而改变此类二维材料的物理性质,如输运行为。

2. 固体表面晶体结构重构导致的变化。
(上部) https://www.slideserve.com/lita/surface-reconstruction-and-mesh-generation
(下部) Si表面重构示意图:structures of the Si(100)-1 × 1 virgin surface (左下:俯视图和侧视图) and reconstructed Si(100)-2 × 1 surface (右下:俯视图和侧视图)。这里展示了 model of symmetric dimers model of asymmetric dimersM. V. Gomoyunova & I. I. Pronin, Photoelectron spectroscopy of atomic core levels on the silicon surface: A review, Technical Physics 49, 1249 (2004), https://link.springer.com/article/10.1134/1.1809696


这一似乎能够“未卜先知”的物理效应,看起来并没有得到充分关注。过往对拓扑量子材料的能带计算和测量,可能较少考虑此类表面重构的后果。特别是外尔半金属态,其体态和表面态都呈现半金属输运特征,从输运角度去区分之会更为困难,更别说去盯住其中的费米弧之表现了。

最近,来自米国橡树岭国家实验室的 Zheng Gai 博士 (盖峥老师) 团队,与 University of South Carolina 凝聚态物理知名华人学者金荣英教授团队合作,似乎关注了这个问题,并对此开展了很有意思的甄别实验。她们的研究对象是外尔半金属层状 AMnX2 化合物 (A 为碱土金属离子或稀土离子、X = Bi / Sb),具体而言是化合物 BaMnSb2。它是三维外尔半金属,表层如果为 Sb 层占据时,亦具有二维狄拉克半金属表面态。有意思的是,她们通过不同解理操作,能够得到两种不同表层晶面:一种是 Ba 离子层晶面 (T1),位于 Sb1 晶面层之上;一种是 Sb 离子层晶面 (T2),位于 Sb2 – Mn – Sb2 三明治夹层之上。某些结果如图 3 所示,详细了解可以关注原文细节。

3. BaMnSb2 体系中,Ba 离子层晶面和 Sb 离子层晶面作为样品表面时 QPI 图谱。详细解读请参阅原文!


能够挑选到这一体系,并实现两种表面晶面的高质量解理,是她们的幸运。随后,她们运用扫描隧道显微谱学 (scanning tunneling microscopy/spectroscopy, STM) 和低能电子衍射谱技术 (low energy electron diffraction, LEED) 对这两类表面的晶体结构和能带结构进行了系统探测,最主要的结果包括两个层面:

(1) 两种表面都会发生 2 × 1 的结构重构。至少从 STM LEED 结果看,重构使得表面形貌和电子结构出现了不小的畸变。

(2) 虽然并非确定无疑的结果,但对观测数据所进行的准粒子干涉谱分析 (quasiparticle interference analysis, QPI) 揭示出,似乎只有 Ba 离子层晶面的表面态才有狄拉克半金属色散锥 (Dirac cone) 的踪迹,锥也不在费米面处。而 Sb 离子层晶面的表面态,在费米面附件没有狄拉克半金属态存在的踪迹

Ising 作为此道外行,给出了太多不靠谱的评价,应该就此打住。不过,盖老师和金老师显然是固体表面科学的高手。她们擅长 STM LEED 这些经典的表面电子结构探测手段,并将之移植到“半自由二维材料”的基本物理效应观测上,自然是驾轻就熟。本文的结果,别出心裁、也颇具独特价值,提示我们:分析二维材料的观测结果和理解其中物理,需要考虑表面重构的因素。很显然,这一因素,不是说可有可无的,因为它无处不在、对拓扑量子材料表面态可能有不可忽略的影响。

Exploration of two surfaces observed in Weyl semimetal BaMnSb2

Qiang Zou, Silu Huang, Wonhee Ko, Mingming Fu, Yifan Yang, Kun Zhao, Scott R. Crittenden, E. W. Plummer, Rongying Jin & Zheng Gai

npj Quantum Materials volume 7, Article number: 85 (2022)
https://www.nature.com/articles/s41535-022-00494-y


五律·吟秋

秋约夏比邻,青若彩难分
高处金风浅,榛丛落叶深
且听竹涧语,还眺北湖颦
雾解台城旧,光华赫日新


备注:
(1) 编者 Ising,任职南京大学物理学院,兼职《npj Quantum Materials》编辑。
(2) 小文标题“重构会撼拓扑量子表面态?”乃感性言辞,不是物理上严谨的说法。这里只是表达拓扑量子表面态的基本性质可能会被经典的表面重构现象所干扰。题目加了问号,以表达拓扑表面态其实是 robust 的。
(3) 文底图片乃江宁石塘竹海的一幕,与作者用 STM 探测到的晶体表面重构有灵通之处 (20181003)。小诗原本写深秋萧黄景色,这里借来表达表面重构这一表面物理的 topic 在新型拓扑量子材料中的作用 (20181002)
(4) 封面图片乃展示了 BaMnSb2  两种不同表面时探测到的局域电子结构的 STM 谱:T1 Ba 离子层晶面,T2 Sb 离子层晶面。



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