双极热电约瑟夫森引擎 | 应用物理前沿推介系列No.27

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本期推介

双极热电约瑟夫森引擎

——亚开尔文温度下能量转换体系

热电效应是一种可以实现热能和电能直接相互转换的物理效应。主要应用包括基于塞贝克效应的回收废热发电和基于帕尔贴效应的全固态制冷，具有工作时无噪声、无运动部件、无排放、响应快的优良特性，在节能减排和芯片主动温控等领域优势显著。基于半导体的热电材料通常应用于室温以上较高温度，而在低温、尤其接近绝对零度时，传统热电材料的塞贝克系数急剧下降，热电性能极低。因此，迫切需要发展新的理论和材料来弥补极低温领域的空缺，而基于超导约瑟夫森结的热电器件可以实现在亚开尔文温度下较好的固态热电转换。

2022年，意大利比萨大学物理系的Gaia Germanese等报道了基于Al基超导体S₁IS₂的超导体-绝缘体-超导体三明治结构的约瑟夫森隧道结[1]，可实现极低温下的高效热电转换。在650mK时，塞贝克系数高达±300 μV K^–1，是正常金属在亚开尔文温度下的预期值的10⁵倍[2]，是传统热电材料在相同温度下塞贝克系数的100倍以上[3, 4]，表现出了显著优势。

通常，具有强粒子-空穴(PH)对称性的系统，例如金属和超导体，都表现出较差的热电效应。此外，超导体中的热电效应也常被库珀对的无耗散运动所屏蔽，因此最终只能观察到热相效应。只有通过显著破坏强粒子-空穴(PH)对称性，才能在约瑟夫森耦合受到抑制的超导隧道结中产生纯局部热电效应[5] 。约瑟夫森效应指的是在两块超导体之间有电流通过隧穿效应流过中间的绝缘体。当两块超导体存在弱耦合时，超导体的相位会保持联系，超导体的电子以成对的方式通过绝缘势垒[6]。在这项工作中通过在基于Al基超导体的约瑟夫森隧道结中PH对称性非平衡自发破坏，并在约瑟夫森干涉仪中进行相位控制，实现了高的热电效应。可以与同样可以用在亚开尔文温区的量子点材料相比拟[7]。在高热电效应的基础上，通过将隧道结集成到约瑟夫森干涉仪中实现了双极热电约瑟夫森引擎，产生了高达~140 nW mm^-2的相位可调电功率。

图 1. 双极热电约瑟夫森引擎：（a）双极热电约瑟夫森引擎（BTJE）:两种不同的超导体S₁和S₂通过薄绝缘层（灰色，I）隧道耦合；（b）SEM图（c）上图显示了在 30 mK下I-V特性。下图显示了V = 0附近的I-V特性的放大图；(d)双回路干涉仪的Josephson临界电流 (I_c) 与温度和磁通量Φ的关系；（e）理论计算所得I_c[1]。

双极热电约瑟夫森引擎的示意图和隧道结的SEM和在不同温度和磁通量下的约瑟夫森临界电流I_c如图1所示。约瑟夫森隧道结在两侧超导体温度不同时，会有电流产生进而使得引擎运转。S₁的Al超导体和S₂的Al/Cu超导体以三个AlO_x隧道结结合起来，构成了双环约瑟夫森干涉仪（图1b），可以更加有效通过微调无耗散超导电流的相位来控制热电发电。相对于传统的单回路的双结干涉仪，双环三结干涉仪能够更有效地抑制约瑟夫森耦合[8]，实现对于热电效应的更好地控制。而绿色的部分是隧道耦合铝电极，是用作S₁超导体的焦耳加热器，用以控制系统能量的输入。不同磁场下的约瑟夫森临界电流I_c变化很大说明了可以通过磁场变化有效调节I_c，进而调节输出功率（图1c-e）。不同温度下的I_c的较大区别也是值得关注的地方。在较高的浴温值下可以更高效地实现输出功率的Φ可调（图2）。相应地，低温下拥有更大的输出功率且较不灵敏。因此，根据具体的服役条件，可以选择BTJE的工作温度，以最大限度地提高输出功率（即在低浴温下）或通量灵敏度（即在高浴温下）。

图 2.  BTJE的温度依赖性：（a）输出功率PL在Φ= 0.33Φ₀和RL=2 MΩ与输入功率 P_in对于不同的浴温T值；（b）PL在P_in =10 pW和RL=2 MΩ与选定的T值的Φ的关系[1]。

在接近绝对零度的亚开尔文温度，传统体热电材料极低的热电效率催生我们去寻找一种新材料实现这一能量转换的目的。高粒子空穴（HP）对称性的超导体原本是低热电效应的，但是通过打破HP对称性进而抑制了约瑟夫森耦合，使得拥有了较高的热电效应。和高HP对称性的金属相比，塞贝克系数提升显著。相比于常规的半导体热电材料也有显著优势，补充了在极低温区的能量转换体系的不足。除了在能量转换领域拥有显著优势之外，因约瑟夫森器件的高灵敏度、低噪声、小功耗和快速响应等优点还被广泛应用于超导量子领域。在具体器件方面，除了利用双极器件来抑制约瑟夫森耦合，还可以用浸入平行磁场中的扩展约瑟夫森隧道结或进行自旋过滤来实现同一目的而在超导体中产生热电效应。由于BTJE在HP对称系统中发现了较高的热电效应，其继续研究将对于从半导体和低维电子材料到高温超导体和拓扑绝缘体的不同系统中的非线性热电效应的开创性研究至关重要。

史迅 中国科学院上海硅酸盐研究所， 研究员，主要从事电子与声子输运、热电能量转换材料的设计与合成、无机塑性半导体材料的研究。

刘郑涛 中国科学院物理研究所，怀柔研究部，博士生。

赵怀周 中国科学院物理研究所，怀柔研究部，研究员，主要从事新型功能电子材料的制备以及热、电、磁耦合输运机制研究；高效热电材料的制备与性能调控研究；高效热电器件与热电应用系统的开发与应用。

[1] GERMANESE G, PAOLUCCI F, MARCHEGIANI G, et al. Bipolar thermoelectric Josephson engine [J]. Nature Nanotechnology, 17, 1084(2022).

[2] MAMIN H J, CLARKE J, VAN HARLINGEN D J. Charge imbalance induced by a temperature gradient in superconducting aluminum [J]. Phys Rev B, 29, 3881(1984).

[3] RODDARO S, ERCOLANI D, SAFEEN M A, et al. Giant thermovoltage in single InAs nanowire field-effect transistors [J]. Nano Lett, 13, 3638 (2013).

[4] SOLEIMANI Z, ZORAS S, CERANIC B, et al. A review on recent developments of thermoelectric materials for room-temperature applications [J]. Sustain Energy Techn, 37, 100604 (2020).

[5] SMITH A D, TINKHAM M, SKOCPOL W J. New thermoelectric effect in tunnel junctions [J]. Phys Rev B, 22, 4346(1980).

[6] JOSEPHSON B D. Possible New Effects in Superconductive  Tunnelling [J]. PHYSICS LETTERS, 1, 251(1962).

[7] MANI P, NAKPATHOMKUN N, LINKE H. Intrinsic Seebeck Coefficient of Quantum Dots [J]. J Electron Mater, 38, 1163(2009).

[8] FORNIERI A, BLANC C, BOSISIO R, et al. Nanoscale phase engineering of thermal transport with a Josephson heat modulator [J]. Nature Nanotechnology, 11, 258(2016).

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为推动中国的应用物理研究，中国物理学学会和中科院物理所“应用物理中心“合作推出《应用物理前沿推介》专栏，用以推动应用物理的学科教育，推介国际应用物理前沿的最新重要成果，把握有重大应用潜力的物理研究动态，促进不同学科和不同领域之间的交叉融合，激发新的原创思想，使物理研究更好地服务国家战略需求。

中国物理学会特别成立了“应用物理前沿推介委员会”，同时将鼓励各方向召集人牵头组织针对所在领域的专题讨论会，使广大物理同行以未来重大应用为牵引，进行有深度的学术研讨，促进优秀科学家之间的思想碰撞，激发科学家提出有颠覆性应用潜力的新原理、新方法、新技术路线和新概念。

专栏推介文章由“前沿推介委员会”委员亲自或邀请知名专家撰稿，具有前瞻性(Foresight)，易读性(Accessibility)，洞察性(Insights)，快速性(Timeliness)和突出性(Highlights)等特色亮点。

主    任：吴义政， 复旦大学

副主任：杨海涛，中科院物理所

一、传感与探测方向

召集人：柴国志

委   员：王鹏、彭斌、黄晓砥、贺晓霞

二、量子精密测量方向

召集人：荣星

委   员：屈继峰、刘刚钦、杜关祥、鲁大为

三、新型信息载体与技术方向

召集人：黄元

委   员：李志强、郝玉峰、叶堉、张金星

四、微波与太赫兹物理与技术方向

召集人：孙亮

委   员：齐静波、陶洪琪、李龙、高翔

五、光子与光电子学方向

召集人：肖云峰

委   员：魏钟鸣、王建禄、李家方、邓震

六、功率半导体物理与器件方向

召集人：孙钱

委   员：黄森、江洋、周弘、王俊

七、材料物理方向

召集人：于浦

委   员：柳延辉、刘淼、周家东、于海滨

八、低温物理与技术方向

召集人：金魁

委   员：程智刚、刘楠、李雪、沈俊

九、能量转化、存储与传输方向

召集人：禹习谦

委   员：史迅、刘明桢、赵怀周、王凯

十、极端条件物理与技术方向

召集人：吉亮亮

委   员：于晓辉、周睿、胡建波、付恩刚

END

设计：陈   龙

排版：陈   龙

美编：张   悦

主编：吴义政

副主编：杨海涛

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