谷极化自旋可控激光器 | 应用物理前沿推介系列No.41
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本期推介
基于单层WS2谷极化的自旋可控激光器
自旋作为粒子的内禀角动量，是电子、光子等基本粒子最重要的属性之一。对电子自旋的理解和研究深刻影响了现代科学的各个分支，直接促成了一大批包括高温超导、量子霍尔效应、核磁共振、巨磁阻等10余项诺贝尔奖成果，同时也催生了许多全新研究领域，例如自旋电子学、量子信息学和拓扑材料学。因此，自旋在现代物理中占据着重要核心地位。类似于电子自旋，光子也有两种自旋态(σ = ±1)，对应于光的左右旋圆偏振。现代光子学的核心目标之一，即如何在微纳尺度下产生并操控相干光源的自旋态。这一目标的实现将极大推动集成光子、光学传感、光量子加密及通讯等领域的发展。其物理本质包含：（1）通过打破空间反演对称性(IS)，利用赝磁场在动量空间将激光的自旋简并劈裂为一对正交的自旋态，实现高纯度自旋相干光源；（2）通过打破时间反演对称性(TRS)，利用外磁场操控这一对自旋纯态，最终实现自旋动态可控的激光辐射。
为了操控激光的自旋态，通常需要利用法拉第磁光效应或者塞曼效应（图1）。例如，将磁光材料引入激光谐振腔，通过改变磁场方向来调控激光辐射模式和自旋态[1-4]。然而，可见光波段的磁效应极弱，需要复杂且庞大的低温和强磁设备，严重限制了其在微纳光子学领域的应用潜力。因此，出现了一些替代方案，例如利用磁近邻效应[5]、磁化自旋载流子注入[6,7]以及光学手性谐振腔设计[8]。然而，这些方案依然存在一些限制，例如自旋纯度低、欧姆损耗大、效率低以及无法实现动态调控。因此，人们迫切需要一种无需磁场即可在微纳激光器中生成和操控自旋态的方法。
图1 . 操控激光自旋辐射的若干方案。(A) 法拉第磁光效应。(B) 铁磁材料中的塞曼分裂效应。(C) 利用磁性电极注入自旋载流子。(D) 二维磁性材料的近邻磁效应。(E) 手性光学谐振腔。
最近，二维过渡金属硫化物(TMD)作为一种新兴的激子发光材料，在微纳光子学和集成光电子学领域得到了广泛应用[9]。首先，TMD具备高激子结合能、强激子辐射的特点，可以在室温下稳定存在，因此可以支持室温光电子学的研究，也可以作为紧凑型光源的增益介质。与传统半导体不同，TMD激子由于结构反演对称破缺和电子自旋轨道耦合而形成谷自由度，不同谷激子具有相反自旋角动量，可以被不同自旋的泵浦光选择性激发，从而实现圆偏振光发射。这种“自旋-谷锁定”机制为产生和操纵自旋信息提供了一种全新机制。然而，目前尚未有报道利用谷极化特性产生自旋可控的激光，主要是因为室温下强烈谷间散射导致的谷激子快速去极化过程。
2023年色列理工学院Erez Hasman研究团队提出了一种室温且在无磁环境下能够实现谷自由度寻址的单层二硫化钨(WS2)激光器[10]，其激光辐射的模式和自旋可以被谷自由度操控（图2A）。这种效应是通过将单层WS2集成到支持两个独立且正交的高品质因子自旋模式的光子晶体谐振腔中来实现的。自旋泵浦光打破了±Κe谷激子的布居对称性，导致了不同自旋激光模式的阈值差异，产生了具有谷切换辐射模式的高相干发射。此方案利用激光的非线性放大机制间接抑制WS2谷间激子交换，从而增强了谷极化度。通过主动操纵光与物质相互作用中的自旋-谷耦合，实现在室温且无磁条件下的动态自旋相干光源。
图2. 自旋可控的单层WS2激光器的原理。(A)示意图，显示了由Berry相位PhC腔体和WS2单层组成的激光器。(B和C)激光器局部的电子显微图像。(D)在σ−泵浦促使自旋激光发射σ−激光。(E) Berry相位调制的谷光子晶体能带。
该激光器的具体设计思路是：首先，利用谷光子晶体(PhC)构建了一个高品质因子谐振腔，该腔支持一对独立且正交的自旋模式，这是产生自旋可控激光的关键基础。其次，通过精心设计自旋依赖的Berry几何相位，将面内高度束缚的光学自旋模式引导至自由空间，形成激光辐射通道。最后，优化单层WS2制备过程，将其与光子晶体结合，利用激光的受激辐射概率大于谷间激子随机交换的概率，成功实现了具有自旋和辐射模式可控的单层WS2激光器。
该团队严格验证了单层WS2激光器的特性。在线偏振泵浦光条件下，观察到了一对强度相等但自旋相反的高斯辐射光斑（图3A），这是由于−Κe和+Κe能谷被等量占据。同时，通过详细测量样品的激光阈值、线宽收窄、偏振极化、时间与空间相干性等光学特性，验证了样品的激光辐射特性。为了进一步验证受激辐射增强谷极化的特性，该团队将线性泵浦光调整为圆偏光，并测试了样品的自旋操控特性（图3B和3C）。在圆偏光泵浦条件下，他们对两种自旋激光模式进行了测试。实验结果显示，在阈值附近使用σ−泵浦时，激光器产生不对称辐射。这种差异也反映在自旋分辨光谱中。当切换泵浦的自旋时，激光辐射产生对称的结果。这样，在室温且无磁条件下自旋泵浦光就可以打破自旋辐射的对称性。
图3. 实验证明通过圆偏振泵浦获得自旋激光，辐射光自旋可以受激发光自旋选择。(A-C) 不同偏振泵浦光下的远场强度分布。(D和E) 自旋依赖光谱。
该研究团队还提出了了Berry几何相位对表面发射激光的辐射模式的调控作用。通过设计图2A中椭圆孔的角度分布，引入自旋依赖的动量来实现任意复杂的激光模式，不仅可以实现图3所示的高斯光输出，还能实现轨道角动量光束等任意结构光场（图4）。
图4. 任意激光模式的实现。(A和B)轨道角动量激光的相位分布和实验表征。（C和D）复杂全息激光的相位分布和实验表征。
该工作在自旋光泵浦条件下，利用激光的非线性放大机制打破了相反谷激子的布居平衡，提升了WS2的谷极化度，实现一种动态控制的自旋不对称激光，展示了主动增强光发射的自旋对比度的能力。区别于近些年来高速发展的光学超表面，该工作提供了一种更紧凑、更稳健的方案来产生轨道角动量或更复杂的全息光束，无需外部的独立相干光源，无需考虑设备与光束的精准对齐，甚至可以将非相干光转化为任意波前的高相干光源，为实现超薄可控的片上结构光源提供了一种全新的思路，也为开发室温下的紧凑型自旋极化量子光源和基于谷的自旋光学设备提供了多功能平台。
目前，该工作的调制深度还有进一步提高的空间。根据速率方程模型的预测，未来有望通过两种方式来实现这一目标：一是提升WS2的谷极化度，二是降低激光的β因子。另外，研发电注入的激光也将为其应用带来更多优势。
推介人
段潇洋, 北京理工大学物理学院，准聘教授，博士生导师。主要研究方向为可见光波段动态超构材料，及其在微纳光源、超分辨显示、超灵感探测等领域的应用。
李家方, 北京理工大学物理学院，特聘教授，博士生导师。主要研究方向为三维纳米制造技术，微纳尺度下光与物质的相互作用，以及微纳光机电系统制备与调控。
参考资料
1 Bahari, B. et al. Nonreciprocal lasing in topological cavities of arbitrary geometries. Science 358, 636–640 (2017).
2 Klembt, S. et al. Exciton-polariton topological insulator. Nature 562, 552–556 (2018).
3 Chen, J.-Y., Wong, T.-M., Chang, C.-W., Dong, C.-Y. & Chen, Y.-F. Self-polarized spin-nanolasers. Nat. Nanotechnol. 9, 845–850 (2014).
4 Freire-Fernández, F. et al. Magnetic on–off switching of a plasmonic laser. Nat. Photonics 16, 27–32 (2021).
5 Choi, J., Lane, C., Zhu, J.-X. & Crooker, S. A. Asymmetric magnetic proximity interactions in MoSe2/CrBr3 van der Waals heterostructures. Nat. Mater. 22, 305–310 (2023).
6 Nishizawa, N., Nishibayashi, K. & Munekata, H. Pure circular polarization electroluminescence at room temperature with spin-polarized light-emitting diodes. Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 114, 1783–1788 (2017).
7 Kim, Y.-H. et al. Chiral-induced spin selectivity enables a room-temperature spin light-emitting diode. Science 371, 1129–1133 (2021).
8 Zhang, X., Liu, Y., Han, J., Kivshar, Y. & Song, Q. Chiral emission from resonant metasurfaces. Science 377, 1215–1218 (2022).
9 Mak, K. F., Xiao, D. & Shan, J. Light–valley interactions in 2D semiconductors. Nat. Photonics 12, 451–460 (2018).
10 Duan, X. et al. Valley-addressable monolayer lasing through spin-controlled Berry phase photonic cavities. Science 381, 1429–1432 (2023).
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前沿推介专栏
为推动中国的应用物理研究，中国物理学学会和中科院物理所“应用物理中心“合作推出《应用物理前沿推介》专栏，用以推动应用物理的学科教育，推介国际应用物理前沿的最新重要成果，把握有重大应用潜力的物理研究动态，促进不同学科和不同领域之间的交叉融合，激发新的原创思想，使物理研究更好地服务国家战略需求。
中国物理学会特别成立了“应用物理前沿推介委员会”，同时将鼓励各方向召集人牵头组织针对所在领域的专题讨论会，使广大物理同行以未来重大应用为牵引，进行有深度的学术研讨，促进优秀科学家之间的思想碰撞，激发科学家提出有颠覆性应用潜力的新原理、新方法、新技术路线和新概念。
专栏推介文章由“前沿推介委员会”委员亲自或邀请知名专家撰稿，具有前瞻性(Foresight)，易读性(Accessibility)，洞察性(Insights)，快速性(Timeliness)和突出性(Highlights)等特色亮点。
中国物理学会
应用物理前沿推介委员会
主 任：吴义政， 复旦大学
副主任：杨海涛，中科院物理所
一、传感与探测方向
召集人：柴国志
委 员：王鹏、彭斌、黄晓砥、贺晓霞
二、量子精密测量方向
召集人：荣星
委 员：屈继峰、刘刚钦、杜关祥、鲁大为
三、新型信息载体与技术方向
召集人：黄元
委 员：李志强、郝玉峰、叶堉、张金星
四、微波与太赫兹物理与技术方向
召集人：孙亮
委 员：齐静波、陶洪琪、李龙、高翔
五、光子与光电子学方向
召集人：肖云峰
委 员：魏钟鸣、王建禄、李家方、邓震
六、功率半导体物理与器件方向
召集人：孙钱
委 员：黄森、江洋、周弘、王俊
七、材料物理方向
召集人：于浦
委 员：柳延辉、刘淼、周家东、于海滨
八、低温物理与技术方向
召集人：金魁
委 员：程智刚、刘楠、李雪、沈俊
九、能量转化、存储与传输方向
召集人：禹习谦
委 员：史迅、刘明桢、赵怀周、王凯
十、极端条件物理与技术方向
召集人：吉亮亮
委 员：于晓辉、周睿、胡建波、付恩刚
END
设计：陈 龙
排版：陈 龙
美编：张 悦
主编：吴义政
副主编：杨海涛
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